提升充電機充電鋰硫蓄電池循環壽命的酸化碳納米管紙誘導陽離子原位聚合是如何生成的？
2017-10-12 9:41:03??????點擊：
【導言】
充電機充電鋰硫蓄電池因為具有高的理論能量密度而受到研究人員的廣泛關注。向充電機充電鋰硫蓄電池系統中引進固態電解質，不只能按捺多硫化物的絡繹效應及其導致的庫侖功率下降及容量衰減等問題，還能處理循環充電機充放電進程中構成的鋰枝晶導致的安全隱患。要進步充電機充電鋰硫蓄電池的循環穩定性，就需要在深化理解固態電解質的構成機理及導電機制的基礎上，研制一起具有高的離子選擇性及高的鋰離子電導率的固態電解質資料。
【效果簡介】
近來，美國麻省理工學院的李巨教授、Akihiro Kushima助理教授和南京航空航天大學的張校剛教授（共同通訊作者）及徐桂銀博士（榜首作者）等選用充電機充電鋰硫蓄電池常用的醚基電解質（DOL/DME）溶液，用硝酸酸化的碳納米管紙（以下分別用CNTP和ACNTP表明酸化處理前、后的碳納米管紙）誘導1,3-二氧戊環（DOL）進行陽離子原位聚合，在ACNTP外表原位生成了柔性、可自愈的固態電解質薄膜。這種固態電解質薄膜具有高度的離子選擇性，能將可溶性多硫化物密封在正極室，但答應鋰離子的雙向通過，然后有用按捺了絡繹效應，并進步了充電機充電鋰硫蓄電池的循環壽數。以金屬鋰作為負極，以負載硫的活性炭（AC/S）作為正極，選用常用的醚基電解質溶液（DOL/DME），并以PP/ACNTP/PP（PP為聚丙烯）三明治結構作為隔膜構成的扣式充電機充電蓄電池，在電化學測驗中表現出良好的循環穩定性：當充電機充放電倍率為1C（1675 mA/g）時，其初始比容量為683 mAh/g，在循環充電機充放電400圈后仍保持有454 mAh/g的放電比容量。該充電機充電鋰硫蓄電池的庫侖功率高達99%，均勻每圈循環隨同的容量衰減僅為0.1%。該研究效果以“Ad hoc solid electrolyte on acidized carbon nanotube paper improves cycle life of lithium–sulfur batteries”為題，發表在Energ. Environ. Sci.上。
【圖文導讀】
ACNTP誘導DOL的陽離子原位聚合
(a) 犬牙交錯的鋼筋網。向鋼筋網上傾倒液態混凝土并使之固化，即可得到鞏固的鋼筋-混凝土結構。
(b) ACNTP在醚基電解質（DOL/DME）溶液中誘導DOL發作陽離子原位聚合的進程示意圖。
(c) 未觸摸電解質溶液的ACNTP；(d) 與電解質溶液觸摸后構成的ACNTP/固態電解質復合結構；(e) 通過循環充電機充放電后的ACNTP/固態電解質的SEM圖畫。
固態電解質的機械功能測驗
用SEM中的納米操作探針對ACNTP上原位生成的固態電解質進行(a) 劃痕試驗；(b) 拉伸試驗。
電化學功能表征
(a) 充電機充電鋰硫蓄電池系統中含有ACNTP時AC/S正極的循環伏安曲線，掃描速度為0.2 mV/s。
(b, c) 充電機充放電倍率為0.5C時，AC/S正極、含有CNTP及ACNTP時的AC/S正極的 (b) 第10圈恒流充電機充放電曲線；(c) 長循環穩定功能。
(d) 充電機充放電倍率為1C時，含有ACNTP時AC/S正極的長循環穩定功能及庫侖功率。
ACNTP的描摹、結構表征及其外表吸附Li2Sn (n=1,2,4)的結構示意圖
(a) ACNTP的SEM截面圖。
(b) 充電機充放電循環50圈后ACNTP的SEM圖畫，充電機充放電倍率為0.5C。
(c-f) 圖b對應的EDS元素分布圖。
(g) ACNTP外表嫁接-COOH結構示意圖。
(h-j) ACNTP外表的-COOH與 Li2Sn (n=1, 2, 4)相互效果的示意圖，插圖為其差分電荷密度圖。
(k) ACNTP外表嫁接-OH結構示意圖。
(l-n) ACNTP外表的-OH與 Li2Sn (n=1, 2, 4)相互效果的示意圖，插圖為其差分電荷密度圖。
充電機充放電前后的ACNTP描摹表征及分子動力學模仿成果
(a) ACNTP；(b, c) 經循環充電機充放電后ACNTP的TEM圖畫。
(d) 用分子動力學模仿得到的LiTFSI/Li2S4混合物模型。
(e) 均方位移（MSD）隨時刻的變化圖。
(f) Li+在TFSI-之間以跳動的方式進行分散。
【小結】
這項作業通過簡略的酸處理在碳納米管紙外表引進了-COOH和-OH基團，并在酸性基團的誘導下使電解質溶液中的DOL發作陽離子聚合反應，原位生成了柔性、可自愈的固態電解質薄膜。這種固態電解質薄膜能將可溶性多硫化物約束在正極室內，有用按捺了絡繹效應，然后進步了充電機充電鋰硫蓄電池系統的循環穩定性和庫侖功率。該固態電解質不只能夠用于阻隔充電機充電鋰硫蓄電池中的多硫離子于正極區，還能對負極的金屬鋰起到維護效果，然后進步充電機充電蓄電池的安全性。
充電機充電鋰硫蓄電池因為具有高的理論能量密度而受到研究人員的廣泛關注。向充電機充電鋰硫蓄電池系統中引進固態電解質，不只能按捺多硫化物的絡繹效應及其導致的庫侖功率下降及容量衰減等問題，還能處理循環充電機充放電進程中構成的鋰枝晶導致的安全隱患。要進步充電機充電鋰硫蓄電池的循環穩定性，就需要在深化理解固態電解質的構成機理及導電機制的基礎上，研制一起具有高的離子選擇性及高的鋰離子電導率的固態電解質資料。
【效果簡介】
近來，美國麻省理工學院的李巨教授、Akihiro Kushima助理教授和南京航空航天大學的張校剛教授（共同通訊作者）及徐桂銀博士（榜首作者）等選用充電機充電鋰硫蓄電池常用的醚基電解質（DOL/DME）溶液，用硝酸酸化的碳納米管紙（以下分別用CNTP和ACNTP表明酸化處理前、后的碳納米管紙）誘導1,3-二氧戊環（DOL）進行陽離子原位聚合，在ACNTP外表原位生成了柔性、可自愈的固態電解質薄膜。這種固態電解質薄膜具有高度的離子選擇性，能將可溶性多硫化物密封在正極室，但答應鋰離子的雙向通過，然后有用按捺了絡繹效應，并進步了充電機充電鋰硫蓄電池的循環壽數。以金屬鋰作為負極，以負載硫的活性炭（AC/S）作為正極，選用常用的醚基電解質溶液（DOL/DME），并以PP/ACNTP/PP（PP為聚丙烯）三明治結構作為隔膜構成的扣式充電機充電蓄電池，在電化學測驗中表現出良好的循環穩定性：當充電機充放電倍率為1C（1675 mA/g）時，其初始比容量為683 mAh/g，在循環充電機充放電400圈后仍保持有454 mAh/g的放電比容量。該充電機充電鋰硫蓄電池的庫侖功率高達99%，均勻每圈循環隨同的容量衰減僅為0.1%。該研究效果以“Ad hoc solid electrolyte on acidized carbon nanotube paper improves cycle life of lithium–sulfur batteries”為題，發表在Energ. Environ. Sci.上。
【圖文導讀】
ACNTP誘導DOL的陽離子原位聚合
(a) 犬牙交錯的鋼筋網。向鋼筋網上傾倒液態混凝土并使之固化，即可得到鞏固的鋼筋-混凝土結構。
(b) ACNTP在醚基電解質（DOL/DME）溶液中誘導DOL發作陽離子原位聚合的進程示意圖。
(c) 未觸摸電解質溶液的ACNTP；(d) 與電解質溶液觸摸后構成的ACNTP/固態電解質復合結構；(e) 通過循環充電機充放電后的ACNTP/固態電解質的SEM圖畫。
固態電解質的機械功能測驗
用SEM中的納米操作探針對ACNTP上原位生成的固態電解質進行(a) 劃痕試驗；(b) 拉伸試驗。
電化學功能表征
(a) 充電機充電鋰硫蓄電池系統中含有ACNTP時AC/S正極的循環伏安曲線，掃描速度為0.2 mV/s。
(b, c) 充電機充放電倍率為0.5C時，AC/S正極、含有CNTP及ACNTP時的AC/S正極的 (b) 第10圈恒流充電機充放電曲線；(c) 長循環穩定功能。
(d) 充電機充放電倍率為1C時，含有ACNTP時AC/S正極的長循環穩定功能及庫侖功率。
ACNTP的描摹、結構表征及其外表吸附Li2Sn (n=1,2,4)的結構示意圖
(a) ACNTP的SEM截面圖。
(b) 充電機充放電循環50圈后ACNTP的SEM圖畫，充電機充放電倍率為0.5C。
(c-f) 圖b對應的EDS元素分布圖。
(g) ACNTP外表嫁接-COOH結構示意圖。
(h-j) ACNTP外表的-COOH與 Li2Sn (n=1, 2, 4)相互效果的示意圖，插圖為其差分電荷密度圖。
(k) ACNTP外表嫁接-OH結構示意圖。
(l-n) ACNTP外表的-OH與 Li2Sn (n=1, 2, 4)相互效果的示意圖，插圖為其差分電荷密度圖。
充電機充放電前后的ACNTP描摹表征及分子動力學模仿成果
(a) ACNTP；(b, c) 經循環充電機充放電后ACNTP的TEM圖畫。
(d) 用分子動力學模仿得到的LiTFSI/Li2S4混合物模型。
(e) 均方位移（MSD）隨時刻的變化圖。
(f) Li+在TFSI-之間以跳動的方式進行分散。
【小結】
這項作業通過簡略的酸處理在碳納米管紙外表引進了-COOH和-OH基團，并在酸性基團的誘導下使電解質溶液中的DOL發作陽離子聚合反應，原位生成了柔性、可自愈的固態電解質薄膜。這種固態電解質薄膜能將可溶性多硫化物約束在正極室內，有用按捺了絡繹效應，然后進步了充電機充電鋰硫蓄電池系統的循環穩定性和庫侖功率。該固態電解質不只能夠用于阻隔充電機充電鋰硫蓄電池中的多硫離子于正極區，還能對負極的金屬鋰起到維護效果，然后進步充電機充電蓄電池的安全性。
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