局域電場助力高性能充電機充電鋰離子電池
2017-8-14 8:57:22??????點擊：
【引言】
從大范圍能源儲存體系至便攜電子器件，鋰離子充電機充電蓄電池在其中扮演著重要角色，因此提高其功率密度、能量密度和循環壽命是十分必要的。鍺基材料有著高理論比容量、快速充電機鋰離子擴散率和高電導率，十分適用于鋰電陽極。然而，體積膨脹和粒子團聚問題使得其充電機充電蓄電池電化學性能不盡人意。
在三元鍺酸鹽中，CuGeO3擁有獨特的二維層狀結構，能提供體積膨脹所需的緩沖空間，還能使得反應限制在層內形成“微型反應池”提高充電機充電蓄電池電化學活性。除此以外，CuGeO3的晶體結構使得充放電可逆，延長了循環壽命。
另一方面，當二維材料的厚度減少至原子尺度時，由于內在的無機固體發生變化，產生了自適應缺陷。這些缺陷能有效地調節電子結構而無需改變原始晶格，將有利于鋰充電機充電蓄電池倍率性能。更重要的是，二維納米結構擁有無比的“3S”特性、結構穩定性和高活性表面積，縮短了了鋰存儲的路徑。
【成果簡介】
近日，來自中國科學技術大學的肖翀教授、謝毅教授（中科院院士），以及澳大利亞伍倫貢大學的郭再萍教授（共同通訊作者）在著名期刊ACS Nano上發表題為” Local Electric Field Facilitates High-Performance Li-Ion Batteries”的論文。該文章報道了一種常規液相剝離法制成的二維CuGeO3超薄納米片(充電機充電蓄電池CGOUNs)/石墨烯范德華異質結的鋰電陽極材料。有趣的是，當CuGeO3的厚度減少至原子尺度時，由于有較多的表面原子輕易離開了二維晶格，產生自適應氧空位。第一性原理計算表明，產生明顯的電子轉移現象，使得電子分布不平衡，在氧空位區域上產生了局域電場。該微型面內局域電場能加快離子/電子的遷移率，提高電極材料的電荷轉換速率。并且，通過把石墨烯作為導電基底和緩沖層，提高了該材料的循環壽命和倍率性能。
【圖文導讀】
塊狀CuGeO3電極的原位同步加速X射線粉末衍射圖(SXRPD)。
(a) CuGeO-3的SXRPD信號反映；
(b) CuGeO3的晶體結構；
(c) 10°-11°包含(201)峰的SXRPD；
(d) 13°-14.5°包含(011)和(210)峰的SXRPD。
充電機充電蓄電池CGOUNs和充電機充電蓄電池CGOUNs石墨烯范德華異質結的微觀結構。
(a) 充電機充電蓄電池CGOUNs的XRD圖；
(b) 充電機充電蓄電池CGOUNs的AFM圖;
(c) 充電機充電蓄電池CGOUNs的HAADF-STEM圖；
(d) 充電機充電蓄電池CGOUNs/石墨烯的拉曼光譜；
(e) 充電機充電蓄電池CGOUNs/石墨烯的STEM-HAADF圖；
(f)-(i) 充電機充電蓄電池CGOUNs/石墨烯的EDS圖。
充電機充電蓄電池電化學性能。
(a) CV圖；
(b) 不同充電機充電蓄電池電流密度的CGD圖；
(c) 倍率性能圖；
(d) 與其他納米鍺基陽極倍率特性的比較；
(e) 長時間循環壽命。
原子尺度的缺陷表征和對應的電子結構計算。
(a) SR結果；
(b) /(c) Vo??不同電荷密度；
(d) 氧空位自由CuGeO3的電荷密度分布；
(e) 不同位點下的氧空位區域1；
(f) 不同位點下的氧空位區域2；
(g) 充電機充電蓄電池CGOUNs/石墨烯的氧空位；
(h) 充電機充電蓄電池CGOUNs的氧空位；
(i) 氧空位區域的電荷轉移行為；
(j) 局域電場增強高倍率性能的原理。
【小結】
通過關注高性能鋰充電機充電蓄電池中鋰離子遷移行為的內在因素，從實驗上得到了限制在充電機充電蓄電池CGOUNs/石墨烯范德華異質結的氧空位作為高性能陽極材料。在該充電機充電蓄電池體系中，納米片構造的原子厚度提供了充足的活性位點來提升高容量，并釋放結構壓力以此防止結構遭破壞。更重要的是，自適應原子尺度氧空位能引發面內自建電場，加快離子/電子遷移率，提高倍率性能。除此以外，石墨烯基底則作為彈性緩沖層、電子傳輸通道和額外的界面儲鋰來源。收益于該多尺度階梯式策略，充電機充電蓄電池CGOUNs/石墨烯在100mA g-1充電機充電蓄電池電流密度下展示了高達1295mAh g-1的比容量，良好的倍率特性以及長循環壽命。
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